增强微纳光纤上的单层荧光用于低阈值激光

  上海理工大学庄松林院士团队谷付星老师课题组在单层二维材料发光领域研究取得重要进展，文章首次以微纳光纤为衬底，用CVD(化学气相沉积)合成单层MoS?(二硫化钼)，最终增强了单层MoS?的荧光量子产率，并借特殊衬底成腔，形成了低阈值激光。该研究成果“Enhancing monolayer photoluminescence on optical micro-nanofibers for low-threshold lasing”(增强微纳光纤上的单层荧光用于低阈值激光)于2019年11月22日发表在《科学》子刊Science Advances上。

  该论文以上海理工大学为第一单位，谷付星老师为通讯作者，博士生廖风、于佳鑫老师及博士生顾兆麒为共同第一作者。论文作者还包括剑桥大学Tawfique Hasan教授及杨宗银博士，浙江大学方伟副教授，及上海理工大学的顾敏院士及庄松林院士等人。

  单层TMDs(过渡金属硫族化物)是典型的二维发光材料代表，存在可以覆盖可见光到近红外波段的直接带隙，在光子和光电子器件领域有着广阔的应用前景。然而由于缺陷等问题困扰，其荧光量子产率较低一直是国际难题。另一方面随着材料尺寸减小到微纳尺度，比表面积和悬挂键数目增大，因此微纳材料的化学活性不同于其宏观本体同类物。这预示着，具有化学活性增强的二氧化硅微纳材料不仅可以被用作生长二维材料的基底，而且还能用其悬挂键来调控二维材料的光电性能。

  课题组提出了微纳光纤表面悬挂键产生的硅氧键活化能的理论。该理论认为在光纤拉锥过程中，无定形二氧化硅的硅氧键的反应活化能被极大地降低，通过光照即可在微纳光纤表面形成高密度的氧悬挂键;这些光活化形成的氧悬挂键通过电荷转移消耗了单层TMD中大量电子，正是实现其发光增强的关键因素。与普通平面基底上生长的单层样品相比，拉锥微纳光纤上经过光活化的单层MoS?得到了超过两个数量级的量子产率增强。并基于微光纤回音壁微腔结构实现了超低阈值的室温激子激光，其阈值比报道的单层二维材料激光阈值低2个数量级以上。

  图(a)上图CO?激光器拉制光纤过程，下图代表SiO?为机构单元的光纤平均能量变化，从六元环到三元环，再到悬挂键。插图是光学显微镜下微纳光纤实物图。

  图(b)微纳光纤(以无定型SiO?表示)表面MoS?的微观示意图，悬挂键可能桥接甚至填充MoS?的硫缺位，电子将从MoS?转移到SiO?。

  二维材料需要衬底支持，对于衬底的传统做法是钝化处理，不影响二维材料本身的性质。然而，本文表明，衬底的表面性质会极大影响二维材料的发光性能，因此对于衬底表面性质的处理也将成为二维材料调制的重要方面。就表面性质而言，衬底不仅限于SiO?，支持材料也不仅限于TMDs，后续的研究可能开发更多组合。另外，该工作解决了室温下单层TMD荧光量子产率较低的国际难题，对实现单层TMD相干光源扫除了障碍，也对光学集成和微纳结构的非线性研究提供了重要的光源平台。

  撰稿人 | 顾兆麒

  论文题目 | 增强微纳光纤上的单层荧光用于低阈值激光